高铁含量氧载体在甲烷化学链燃烧系统中的应用
编号:25
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更新:2023-03-22 10:01:04 浏览:203次
张贴报告
摘要
化学链燃烧(CLC)通过循环于燃料反应器和空气反应器之间的氧载体,不仅能够根除燃烧过程中NOx污染物的产生,还具有CO2内分离特性,无需额外的CO2分离装置和能量消耗,即可得到高纯度的CO2,便于捕集封存或利用。开发高循环稳定性、高氧化还原活性、价格低廉且环境友好的氧载体是CLC的关键。Fe基氧载体因其低成本、环境友好而备受关注。高铁含量氧载体在反应中易烧结失活,所以通常将其负载到惰性载体上,但Fe2O3与惰性载体在高温循环反应中容易发生相分离,导致活性组分不能有效负载(≤50%);另外,Fe2O3也会与载体反应生成惰性金属氧化物,降低循环稳定性。六铝酸盐具有特殊的层状结构和缺陷机制,在本工作中,我们利用六铝酸盐的高温稳定性和晶格可镶嵌性制备高铁含量氧载体,使Fe3+高度分散在六铝酸盐中,有望克服因铁含量过高而导致的氧载体烧结和稳定性下降的问题。
首先利用共沉淀法制备高铁含量的六铝酸盐BaFe12O19 (Ba/Fe=1/12-G)氧载体,同时用共沉淀法制备不同Ba/Fe比例的氧载体和用物理混合法制备了相同比例不同结构的(BaCO3+Fe2O3)氧载体作为对比,分别标记为Ba/Fe=1/2-G, Ba/Fe=1/48-G, Ba/Fe=1/12-P。然后在常压固定床上对氧载体进行反应活性和稳定性测试,同时采用XRD、H2-TPR, CH4-TPR等测试手段对氧载体的结构、晶相、氧化还原性能进行了表征分析,以期建立构效关系。
由图1可知,Ba/Fe比例会影响氧载体的结构。Ba/Fe=1/2-G形成了BaFe2O4尖晶石纯相,Ba/Fe=1/48-G是MP型六铝酸盐与Fe2O3的混合晶相,Ba/Fe=1/12-G主要形成了MP型六铝酸盐BaFe12O19晶相,而物理混合法制备的Ba/Fe=1/12-P则是BaCO3和Fe2O3混合晶相。由图2可知,Ba/Fe=1/12-G中MP型六铝酸盐结构的形成可以显著提高氧载体的甲烷转化率,二氧化碳选择性和出氧量Ot。此外,Ba/Fe=1/12-P在50次氧化还原过程中具有优异的循环稳定性。
关键字
CO2捕集,化学链燃烧,Fe基氧载体,六铝酸盐
稿件作者
陈浩男
西北大学化工学院
梁豪
西北大学化工学院
陈李华
西北大学化工学院
刘瑞林
西北大学化工学院
闫明
西北大学化工学院
朱燕燕
西北大学化工学院
马晓迅
西北大学化工学院
王晓东
中国科学院大连化学物理研究所
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